Grandeur d’âme est une expression figée signifiant magnanimité générosité, noblesse, bienveillance
Avec l’article apposé à « âme », l’expression est défigée et le sens est moins précis : l’âme est  qualifiée de noble, ayant un haut degré d’élévation. L’accent est mis sur l’âme.

Les sens sont très proches mais il y a quand même une nuance qui amène le locuteur à choisir l’une ou l’autre expression.

J’admire la grandeur de l’âme de cette personne = J’aime que cette personne soit noble  ?
Non.
Et du reste on ne dirait pas -naturellement- cette phrase. On emploierait « grandeur d’âme ».

On peut trouver « la grandeur de l’âme » dans d’autres énoncés :

Un tel comportement révèle la grandeur de son âme : la qualité exceptionnelle de son âme
Afin de traiter plus à fond la troisième [question] , c’est-à-dire quelle est la grandeur de l’âme , le saint Docteur distingue tout d’abord deux sortes de grandeur, l’une consiste dans l’étendue locale, l’autre dans la puissance et la vertu. – Livres mystiques
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Ce qu’il faut comprendre :
Grandeur d’âme est une expression figée qui désigne une qualité d’une personne, comme l’intelligence ou la sagesse ou la gaieté.
Une personne sera donc par exemple qualifiée de drôle, on dira d’elle qu’elle a une certaine maturité, qu’elle a une nature triste ; de la même façon, on pourra dire qu’elle a une grandeur d’âme.
La grandeur de l’âme n’est pas une expression figée ; ( on parle de l’âme, à quoi on peut attribuer différentes caractéristique : l’étroitesse, la sérénité, la grandeur, etc) on pourra donc dire de l’âme qu’elle est tourmentée, qu’elle a de la grandeur…

Merci beaucoup pour votre réponse. Donc,

J’admire la grandeur d’âme de cette personne = J’admire la noblesse de cette personne.
J’admire la grandeur de l’âme de cette personne = J’aime que cette personne soit noble  ?

Merci beaucoup, Tara !