Ne commencez pas par choisir d’utiliser un plus-que-parfait pour la cause (qui indique l’antériorité par rapport à un autre verbe au passé) pour ensuite chercher comment conjuguer ce verbe qui y paraît lié par la grammaire. Mieux vaut procéder inversement.

&&&& Le verbe principal
On ne conjugue pas le verbe principal d’une phrase selon ses compléments, on choisit librement son temps selon ce qu’on veut exprimer. Ce temps donnera une indication d’époque, de style de récit, il pourra changer le sens de la phrase, il situera ou non cette époque par rapport à aujourd’hui ou par rapport à une autre action dans l’histoire.
* Il eut l’impression (ça s’est passé à ce moment-là, il comprit soudain ; pas de référence au présent) : uniquement dans un récit qu’on a choisi de rédiger entièrement au passé simple.
* Il avait l’impression (c’était son état à ce moment-là ; pas de référence au présent) : dans un texte au passé, quel que soit le temps du passé, on peut intercaler de l’imparfait pour les états ou les actions répétées.
* Il a alors eu l’impression (ça s’est passé à ce moment-là, mais par rapport au présent) : dans un témoignage exposé au présent.
Ces nuances n’existent pas au présent. Il a l’impression : c’est généralement le sens d’état sur la durée.
Dans votre cas, choisissez entre passé simple et imparfait, mais n’en faites pas une question de concordance des temps. Passé simple pour « réaliser soudain », imparfait pour « être plongé dans une impression ».

&&&& La cause
Quand la cause est antérieure, et qu’on la situe par rapport au temps principal du récit, on utilise souvent un temps composé (Il avait rendu Sylvestre tellement attachant que…), mais pas forcément (Sylvestre était tellement attachant que…).
Même le passé simple pour la cause fonctionne : Il me raconta tant d’histoires que j’eus l’impression… (l’antériorité n’est pas forcément marquée par un temps composé si les deux ‘actions’ se suivent directement).
Le plus-que-parfait fonctionne, aussi bien pour précéder le passé simple que l’imparfait. Il m’en avait tellement raconté que j’eus soudain l’impression… Il m’en avait tellement raconté que j’avais l’impression…

&&&& Concordance des temps
J’étais content parce qu’il m’avait raconté une histoire. Il m’avait raconté une histoire. J’étais content. On voit que ce n’est pas lié à telle ou telle construction grammaticale, ça fonctionne très bien dans deux phrases différentes. La question des principales et des subordonnées n’intervient pas dans nos choix. Il n’y a pas ici de question de concordance des temps. Chaque temps est utilisé indépendamment dans le récit, selon le sens qu’on veut donner au verbe.

&&&& Le passé antérieur
Pour des successions d’événements ponctuels, coordonnés grammaticalement dans une même phrase, dont le premier est fini avant que le second commence au passé simple, il y a la possibilité du passé antérieur. Quand il m’eut raconté… quand il eut fini son récit, je demandai…
Ce n’est pas possible dans votre histoire ou le sens des verbes occupe la durée. Il le rendit attachant et c’était fini ? Il l’eut rendu si attachant que je fus… Quand il l’eut rendu attachant je fus… non, ça n’a aucun sens. Il l’avait rendu attachant et ça continuait, il en découlait même des impressions. Et même si ces impressions arrivent au passé simple, on ne peut pas utiliser de passé antérieur pour le verbe qui les a causées.

Le récit de Paul, conté avec talent, avait rendu Sylvestre tellement attachant qu’il a eu l’impression de perdre un proche.
Qui est ce « il » ??? Sylvestre est un personnage, Paul le récitant et qui est le 3è protagoniste ? Ce n’est pas clair.

Pour votre question :

Système du passé : passé composé/ plus que parfait.
ou
passé simple/passé antérieur

En écoutant le récit conté avec talent par son invité, Tom trouva le personnage Sylvestre tellement attachant qu’il eut l’impression de perdre un proche.

Pardon.  Voici la phrase précédente :

Tom retira sa cravate, puis la veste de son costume.

Le récit, conté avec talent (par son invité), avait rendu Sylvestre tellement attachant qu’il (Tom) eut l’impression de perdre un proche.