Dans la mesure où on n’a pas un seul sourire (contrairement par exemple au nez >> Margaux, la belle au nez aquilin), il serait logique de mettre un pluriel  : Margaux, la belle aux sourires d’ange = Margaux, la belle dont les sourires sont d’ange. Cependant, il n’est pas impossible de mettre le singulier pour généraliser = Margaux sourie toujours de façon angélique = son sourire est (toujours) d’ange.
Donc les deux sont possibles, avec le pluriel on insiste sur chacune des réalisations de sa façon de sourire, et avec le singulier sur sa façon de sourire (habituelle, générale, systématique).