Il convient de distinguer tout adjectif et tout adverbe.
Quand tout est adjectif, il s’accorde en genre et en nombre avec le nom qu’il précède, on écrit tout, toute, tous et toutes.
Tout est adjectif qualificatif quand il signifie entier, unique : il a veillé toute la nuit. . Nous avons visité toute l’Espagne.
Tout est adjectif indéfini et fait tous au pluriel, il signifie n’importe quel, la totalité de, l’ensemble de : tout homme est mortel, tous les hommes sont mortels.

Quand tout est adverbe, il est invariable, il signifie entièrement, tout à fait : ils sont tout seuls, il marche tout doucement, les tout petits ont été gâtés.

Dans votre exemple, « ils » ne vont pas se remplir entièrement, tout à fait seuls, donc tout est adverbe et invariable, on écrira : ils ne vont pas se remplir tout seuls.